Hans videnskabelige arbejde omhandlede hovedsageligt "galvanisme" (dvs. sammentrækning i en muskel ved elektrisk stimulering; opkaldt efter Luigi Galvani), anatomi og dets medicinske anvendelser, konstruktion af og belysning i fyrtårne, samt eksperimenter med at redde menneskeliv og genstande fra at blive ødelagte i brand. Han skrev på fransk og engelsk udover sit modersmålitaliensk.
Aldini var den første til at give psykisk syge elektrochok. I 1801 opdagede han, at han kunne kurere, hvad han kaldte "melankolsk galskab" hos patienter. Han udsøgte sig de mest forpinte, der i dag var blevet diagnosticerede med lidelser som skizofreni, manisk-depressiv sygdom eller svær depression. Hans behandling var til stor hjælp for mange, og benyttes stadigvæk. Også dyb hjernestimulering med strøm, der nu benyttes mod kroniske smerter, Parkinsons sygdom, essentiel tremor, muskelspændinger og Tourettes syndrom skyldes for en stor del Aldinis arbejde.
Aldini blev sagt at være et forbillede for videnskabsmanden Victor Frankenstein i gyserhistorien Frankenstein af Mary Shelley i 1818. Han var overbevist om rigtigheden i sin onkels teori om galvanisme, og at strøm muligvis kunne genoplive afdøde. Hans påskud for nærmere at studere det, man kaldte "galvanisk genoplivelse", var at hjælpe nyligt druknede tilbage til livet. Efter engelsk lov af 1751/2 kunne hængte forbrydere ikke begraves, og deres lig blev ofte benyttet til videnskabelige eksperimenter. For at overbevise den britiske regering om sine planers hensigtsmæssighed, viste Aldini til sine erfaringer med to halshuggede mænd i Bologna i 1802, som han havde fået til at skære grimasser. 17. januar 1803 blev George Forster (eller Foster) henrettet ved hængning i Newgate i London og påfølgende dissektion. Han havde tilstået at have druknet sin kone og sit yngste barn i Paddington-kanalen. Forsters lig blev fragtet til et hus i nærheden, hvor professor Aldini udsatte den afdøde for "den galvaniske proces". Da Aldini ved hjælp af et batteri førte strøm til Forsters ansigt, "begyndte kæben at skælve, de tilstødende muskler blev frygteligt fordrejede, og hans venstre øje åbnedes faktisk." Som forestillingens højdepunkt tilkoblede Aldini Forsters endetarmsåbning, hvad der fik hans knytnæve til at slå i luften som i raseri, og fik hans ben til at sparke og hans ryg til at spændes i en bue. En hr Pass fra kirurgernes forening, der var til stede under eksperimentet, blev så skrækslagen, at han døde kort efter sin hjemkomst. Pressen rapporterede, at "et tændt lys foran hans mund blev flere gange slukket...Han kunne være vækket til live igen, hvis mange ydre omstændigheder ikke havde anset dette som upassende." Senere eksperimenter blev udført på oksehoveder, døde hunde og endnu et menneskelig, der sagdes at have leet og gået omkring. Efterhånden skabte dette så megen forargelse, at eksperimenterne blev forbudt, og Aldini tvunget til at forlade England i 1805.
↑"I dag bruges elektrochok primært til at behandle patienter med svær depression. Men inden man fik antipsykotisk medicin, blev elektrochok også brugt til at behandle skizofrene", citeret fra: http://www.dr.dk/Nyheder/Indland/2014/08/22/143640.htm
↑"His stated reason for delving into what was known as galvanic reanimation was to aid the recently drowned, who, he said, might be resuscitated" og "the 1751 (or 1752) Murder Act would not allow hanged criminals to be buried, and their corpses were often used for scientific discovery", citeret fra: http://www.executedtoday.com/2009/01/18/1803-george-foster-giovanni-aldini-galvanic-reanimation/
↑"When Aldini applied conducting rods, connected to a large battery, to Forster's face, the jaw began to quiver, the adjoining muscles were horribly contorted, and the left eye actually opened. The climax of the performance came as Aldini probed Forster's rectum, causing his clenched fist to punch the air, as if in fury, his legs to kick and his back to arch violently", citeret fra: http://www.theguardian.com/education/2004/oct/07/research.highereducation1
↑"Mr Pass, the beadle of the Surgeons' Company, who was officially present during this experiment, was so alarmed that he died of fright soon after his return home", citeret fra: http://www.exclassics.com/newgate/ng464.htm
