Auf Betreiben des damaligen Kölner WeihbischofsHubert Luthe wurde Moll 1981 als Diözesanreferent im Erzbistum Köln für Fragen der Glaubenslehre zuständig. Bei einem Treffen mit seinem Doktorvater Joseph Ratzinger, der seit 1982 Leiter der Glaubenskongregation im Vatikan war, bat ihn dieser 1983, zu ihm an die Römische Kurie zu kommen. Von 1984 bis 1995 war Moll Mitarbeiter der Lehrabteilung der Kongregation für die Glaubenslehre in Rom. Er befasste sich unter anderem mit der kirchenamtlichen Bewertung der Befreiungstheologie und prüfte aus theologischer Sicht bioethische Fragen wie die Zulässigkeit der künstlichen Befruchtung oder den Zeitpunkt des Beginns des menschlichen Lebens. 1993 wurde er zusätzlich zum Konsultor der Kongregation für die Selig- und Heiligsprechungsprozesse bestellt, für die er bis zu seinem Ausscheiden im Jahr 2004 tätig blieb.
1996 erhielt Moll auf Wunsch des damaligen Kölner Kardinals Joachim Meisner, der seit 1989 Vorsitzender der Liturgiekommission der Deutschen Bischofskonferenz war, die hauptamtliche Leitung einer speziellen Arbeitsstelle, die im Auftrag der Bischofskonferenz das Deutsche Martyrologium des 20. Jahrhunderts erarbeitete, ein umfangreiches Verzeichnis mit Lebensbildern deutscher und deutschstämmiger katholischer Märtyrer, die Moll in Zusammenarbeit mit Historikern und anderen Fachleuten aus den deutschen Diözesen und Ordensgemeinschaften zusammentrug. Die Erstausgabe überreichte er am 18. November 1999 zusammen mit Kardinal Karl Lehmann, dem Vorsitzenden der Deutschen Bischofskonferenz, an Papst Johannes Paul II., der die Dokumentation 1994 initiiert hatte. Im September 2010 konnte Moll Papst BenediktXVI. die um zahlreiche Namen erweiterte fünfte Auflage übergeben. Die sechste Auflage des Martyrologiums überreichte Moll Papst Franziskus am 15. April 2015. Auch ein Exemplar der siebten Auflage des Werkes überreichte er dem Papst am 8. Mai 2019 persönlich. Inzwischen erschien im Jahr 2024 die um 81 Lebensbilder erweiterte und aktualisierte achte Auflage.
Von 1998 bis 2017 war er bei der Erzdiözese Köln für die Selig- und Heiligsprechungsverfahren verantwortlich. Moll begleitet weiterhin als Vizepostulator den Seligsprechungsprozess von Friedrich Joseph Haass, dem aus Münstereifel stammenden „heiligen Arzt von Moskau“.
Moll hielt regelmäßig Referate und Vorträge über Teufelsaustreibungen und war Autor eines beachteten Kriterienkatalogs für Besessenheit, wird selbst aber nicht als Exorzist genannt. Er beendete seine Vortragstätigkeit zu dieser Thematik im Jahr 2016.
Die zu dieser Zeit bei der Internationalen Gesellschaft für Menschenrechte ansässige „Stephanus-Stiftung für verfolgte Christen“ in Frankfurt am Main ehrte Moll als Herausgeber des deutschen Martyrologiums am 22. November 2008 mit ihrem Stephanus-Preis.
Am 20. Juli 2017 wurde Helmut Moll in Ankum mit dem August-Benninghaus-Preis ausgezeichnet. Der Preis wird vom Freundeskreis P.August Benninghaus SJ vergeben, der sich dem Gedenken des im Jahr 1880 bei Ankum geborenen JesuitenpatersAugust Benninghaus widmet. Er starb 1942 im KZ Dachau und wurde 2015 in Das deutsche Martyrologium des 20. Jahrhunderts aufgenommen. Der Preis ehrt nach Angaben der Stifter Personen, die sich „durch Forschung und Veröffentlichung zu Glaubenszeugen oder durch karitative Tätigkeiten im Sinn von Pater Benninghaus ausgezeichnet haben“.
In Anerkennung seiner Verdienste überreichte der Referent für Liturgie im Sekretariat der Deutschen Bischofskonferenz, Christian Haneder, im Auftrag von Bischof Dr. Stefan Ackermann (Trier) Prälat Moll anlässlich seines 80. Geburtstages die neue Geschenkplakette der Deutschen Bischofskonferenz.
Schriften
Zeugen für Christus. Das deutsche Martyrologium des 20. Jahrhunderts. Hrsg. im Auftrag der Deutschen Bischofskonferenz, Schöningh/Brill Paderborn 1999, 8., erweiterte und aktualisierte Auflage 2024, ISBN 978-3-506-79130-6.
„Wenn wir heute nicht unser Leben einsetzen …“. Märtyrer des Erzbistums Köln aus der Zeit des Nationalsozialismus. Mit einem Vorwort von Joachim Kardinal Meisner, Bildungswerk der Erzdiözese Köln, Köln 1998, 8., erweiterte Auflage 2020, ISBN 3-931739-09-0.
„Weiße Rose“ – vor 60 Jahren zerschlagen (PEK-Skript). Presseamt des Erzbistums Köln, Köln 2003.
Die katholischen deutschen Martyrer des 20. Jahrhunderts. Ein Verzeichnis, Schöningh/Brill Paderborn 1999, 4. Auflage 2005, ISBN 3-506-75777-6.
Martyrium und Wahrheit. Zeugen Christi im 20. Jahrhundert, Gustav-Siewerth-Akademie Weilheim-Bierbronnen 2005, 7. Auflage 2020, ISBN 3-928273-74-4.
Selige und heilige Ehepaare, Dominus Verlag Augsburg 2016, 4., erweiterte Auflage 2024, ISBN 978-3-940879-48-6.
Zeugen des Nordens. Märtyrer des Erzbistums Hamburg aus der Zeit des Nationalsozialismus, Dominus-Verlag Augsburg 2023, ISBN 978-3-940879-79-0.
Christliche deutschsprachige Märtyrer (2000–2024). Zum Heiligen Jahr 2025, Dominus-Verlag Augsburg 2025, ISBN 978-3-940879-86-8.
Auf die Fürsprache von Sr. Teresia Benedicta a Cruce. Das Wunder im Prozess der Heiligsprechung von Edith Stein, in: Edith Stein Jahrbuch 31/2025, Echter Verlag Würzburg 2025, S. 14–26.
Wuppertaler Geheimpriester. Zur Seligsprechung des Märtyrers Victor Dillard SJ, in: Stimmen der Zeit 151 (1/2026) 22–24.
Die Ökumene des Blutes. Über evangelische Christen, die für ihren Glauben starben, in: Zeitzeichen. Evangelische Kommentare zu Religion und Gesellschaft 27 (Januar 2026) 49–51.
Schwester M. Avia (Maria Anna) Marschner (1870-1905) aus Schirigswalde. Christliche Märtyrerin in Ostafrika, in: Neues Lausitzisches Magazin 147/148 (Herrenhut 2026) 131–136.
Alois Timmesfeld - Opfer der NS-Zeit aus Düsseldorf-Unterrath, in: Heimat-Blatt Unterrath-Lichtenbroich 74 (2026) Heft 2, 21–23; Heft 3, 33–39.
Das Martyrologium des 20. Jahrhunderts. Katholische Studierende der Universität Tübingen als Blutzeugen des Nationalsozialismus und der koreanischen Mission, in: Theologische Quartalschrift Tübingen (206) 3./4. Heft 2026, S. 471–480.
↑"Zeugen für Christus. Das deutsche Martyrologium des 20. Jahrhunderts". Pressemeldung Nr. PRD99-072 der Pressestelle der Deutschen Bischofskonferenz vom 18. November 1999 (Statement von Bischof Karl Lehmann, Vorsitzender der Deutschen Bischofskonferenz, zur Vorstellung der Publikation), abgerufen am 30. Mai 2019.