Seit 1958 war Helmut Moos mit der Schriftstellerin Hildegard Moos-Heindrichs - Schwester von Heinz Albert Heindrichs - verheiratet, mit der er vier Kinder hat. Sein Sohn Burkhard Moos gründete mit Ursula Rosiny-Moos, Tochter des Architekten Nikolaus Rosiny, das Architekturbüro Rosiny-Moos. Tochter Veronika Moos ist ebenfalls Künstlerin.
1959 richtete er sich in Bensberg-Lustheide ein Atelier ein und lebte bis zu seinem Umzug nach Bonn 1990 auch dort. Ab 1975 arbeitete er in der Obermühle, einer historischen Wassermühle in Urmersbach in der Eifel, in der er bis 2014 wirkte. Bedeutend sind seine Werke in der 1978 errichteten Kirche St. Katharina in Hückeswagen-Wiehagen; die dortige Ausstattung geht wesentlich auf ihn zurück (eine Kunstinventarierung im Auftrag des Erzbistums Köln wurde 2015 durchgeführt).
Neben Kleinplastiken von Menschen und Tieren und profanen Denkmälern schuf er vor allem Werke für sakrale Räume, wie Altäre, Kruzifixe, Portale für die Herz-Jesu-Kirche in Euskirchen oder eine Kanzel für den Braunschweiger Dom.
Moos starb im Oktober 2017 im Alter von 86 Jahren und wurde in einer Urne auf dem Pfarrfriedhof Bonn-Beuel beigesetzt.
Werkliste (Auswahl)
Portal der Herz-Jesu-Kirche, Euskirchen (1962–63)
Wandkreuz, Orgelprospekt, Vortragekreuz, Ambo (1970er Jahre 20. Jh.), St. Mariä Himmelfahrt, Hückeswagen
Altar, Grundstein, Kruzifix, Kreuzweg u.v.m. (1970er Jahre 20. Jh.), St. Katharina, Hückeswagen-Wiehagen
↑Hiltrud Kier, Bernd Ernsting, Ulrich Krings:Köln, der Ratsturm: seine Geschichte und sein Figurenprogramm. Hrsg.: Stadt Köln (=Stadtspuren– Denkmäler in Köln. Band21). J.P. Bachem Verlag, Köln 1996, ISBN 3-7616-1156-0, S.664.
↑Hiltrud Kier, Bernd Ernsting, Ulrich Krings:Köln, der Ratsturm: seine Geschichte und sein Figurenprogramm. Hrsg.: Stadt Köln (=Stadtspuren– Denkmäler in Köln. Band21). J.P. Bachem Verlag, Köln 1996, ISBN 3-7616-1156-0, S.553.
↑Jörg Leuschner (Hrsg.): Osterode. Welfensitz und Bürgerstadt im Wandel der Jahrhunderte. Olms, Hildesheim 1993, ISBN 3-487-09808-3, S. 630.
↑Hiltrud Kier, Bernd Ernsting, Ulrich Krings:Köln, der Ratsturm: seine Geschichte und sein Figurenprogramm. Hrsg.: Stadt Köln (=Stadtspuren– Denkmäler in Köln. Band21). J.P. Bachem Verlag, Köln 1996, ISBN 3-7616-1156-0, S.414.
↑Hiltrud Kier, Bernd Ernsting, Ulrich Krings:Köln, der Ratsturm: seine Geschichte und sein Figurenprogramm. Hrsg.: Stadt Köln (=Stadtspuren– Denkmäler in Köln. Band21). J.P. Bachem Verlag, Köln 1996, ISBN 3-7616-1156-0, S.556.