Presidenttiehdokkaana
Simion on ehdolla presidentiksi Romanian presidentinvaaleissa 2024 ja 2025. Hän sijoittui marraskuussa 2024 järjestetyllä ensimmäisellä kierroksella neljänneksi ja siirtyi tukemaan kierroksen voittajaa, kansallismielistä Călin Georgescua toisella kierroksella. Kun ensimmäinen kierros mitätöitiin ja Georgescua estettiin osallistumasta uusitulle kierrokselle, Simion otti hänen paikkansa ”suverenistisen liikkeen” pääehdokkaana.
Simion on arvostellut Georgescun hylkäämistä epädemokraattiseksi ja sanoo aikovansa palauttaa demokratian Romaniaan. Hän oli näkyvässä osassa presidentinvaalin ensimmäistä kierrosta seuranneissa protesteissa. Romanian viranomaiset ovat tutkineet häntä väkivaltaan yllyttämisestä hänen sanottuaan, että Georgescun hylkääjät pitäisi ”nylkeä elävältä”.
Maaliskuussa 2025 Simion johti uusittavan presidentinvaalin kannatuskyselyssä 30 prosentin kannatuksella. Vaalin ensimmäisellä kierroksella 4. toukokuuta 2025 Simion sai noin 41 prosenttia äänistä ja pääsi eniten ääniä saaneena ehdokkaana toiselle kierrokselle, joka järjestettiin 18. toukokuuta. Hän hävisi toisen kierroksen Nicușor Danille ja ehti jo onnitella tätä, mutta muutti mielensä ja vaati, että vaalitulos on kumottava, koska hänen mukaansa tulokseen ovat vaikuttaneet ulkopuoliset tahot.
Kantoja
Simion sanoo Venäjän olevan yksi suurimmista uhista Euroopan valtioille, etenkin Romanialle, Baltian maille ja Puolalle. Simion puolustaa Venäjän-vastaisia pakotteita ja Yhdysvaltain pyrkimyksiä neuvotella rauhasta Venäjän kanssa sekä vastustaa sotilaallisen ja taloudellisen avun lähettämistä enää Ukrainalle. Hän korostaa EU:n ja Yhdysvaltain hyvien suhteiden tärkeyttä sekä kannattaa Euroopan puolustusmenojen kasvattamista.
Simion sanoi marraskuussa 2024 olevansa samoilla linjoilla Yhdysvaltain presidentti Donald Trumpin ja Italian pääministeri Giorgia Melonin kanssa. Hän sanoo haluavansa pitää Romanian Natossa sekä pyrkivänsä uudistamaan Euroopan unionia sisältä käsin. Hän on kuitenkin valmis vastustamaan Euroopan unionia silloin, kun hän katsoo sen vaatimusten olevan Romanian etujen vastaisia.
Simion on puhunut romaniankielisten asuttamien alueiden liittämisestä Romaniaan, minkä johdosta Moldova ja Ukraina ovat evänneet häneltä oikeuden maahantuloon. Vuonna 2025 Simion on lieventänyt puheitaan, muitta sanoo Moldovan ja Romanian yhdistymisen kansanäänestysten kautta olevan edelleen hänen puolueensa pitkän aikavälin tavoite.
