Son frère aîné survivant, BouchardV, hérite de la seigneurie familiale de Montmorency tandis que Thibaut obtient celle de Marly. Quant à son dernier frère, Hervé, il devient abbéde Saint-Martin de Montmorency. Toutefois, au retour de croisade, Thibaut décide de devenir moine à l'abbaye de Cîteaux et laisse la seigneurie de Marly à son frère Mathieu qui devient ainsi la tige de la famille de Marly.
En , il prend part à la réunion des chefs croisés, en présence du doge de Venise Enrico Dandolo et de l'empereur byzantin AlexisIV Ange, au cours de laquelle est prise la décision de modifier l'itinéraire de la croisade pour la passer par Byzance. Mathieu est alors l'un des plus fervents partisans de la campagne contre Constantinople. Lors de la première attaque contre la capitale byzantine, il commande le cinquième corps de bataille, composé de chevaliers champenois.
Il meurt le et est inhumé dans l'église des Hospitaliers à Constantinople. Il jouissait alors d'un grand respect parmi les croisés et le chroniqueur Geoffroi de Villehardouin dit de lui qu'il «était l'un des meilleurs chevaliers du royaume de France».
Mariage et enfants
Il épouse Mathilde de Garlande, veuve d'Hugues de Gallardon mais sans postérité, fille de GuillaumeIV de Garlande, seigneur de Livry, et de son épouse Idoine de Gisors, avec qui il a quatre enfants:
Natalis de Wailly, Geoffroi de Villehardouin, La Conquête de Constantinople, avec la continuation de Henri de Valenciennes, Histoire de l'empereur Henri de Constantinople: texte original, accompagné d'une traduction, Paris, Firmin-Didot, , 616p. (lire en ligne).
anonyme, La croisade de Constantinople et son influence sur le développement du commerce de l'Europe dans le Levant, Paris, Berche et Tralin, , 300p. (lire en ligne).
