Il a sculpté les dix hauts-reliefs de la crypte du tombeau de Napoléon 1er aux Invalides ainsi que la grande statue de l'empereur en costume de sacre.
Il épouse le à Paris, Laure Jaÿ, fille de l'architecte Alphonse-François Marie Jaÿ et d'Adèle Baltard, sœur de l'architecte Victor Baltard. Le couple a un fils polytechnicien et officier de marine, Georges Simart, et une fille. Veuf en 1851, il se remarie le avec Amélie Baltard, cousine de sa première épouse.
Il décède accidentellement des suites d'une chute d'un omnibus. Après le décès de son mari, son épouse entre dans les ordres sous le nom de révérente mère Saint-Pierre.
Pierre-Charles Simart est nommé chevalier de la Légion d'honneur le , puis promu officier du même ordre le .
Les modèles et les moulages de la plupart de ses œuvres, environ soixante-quatre statues, bustes, bas-reliefs ou esquisses en plâtre, ont été offerts par sa veuve à l'actuel musée Saint-Loup de Troyes
Simart est sollicité en par la Chambre des députés, chargée d’examiner le projet du tombeau de Napoléon. A cette date, seules les esquisses lui sont commandées puis, après l’intervention de Louis Visconti et Hygin-Auguste Cavé, il obtient de sculpter cinq des dix bas-reliefs. Les cinq autres sont confiés à cinq prix de Rome. Ces jeunes sculpteurs sont: Auguste Ottin, Victor Vilain, Louis Léopold Chambard, François Lanno et Petit. De grandes dissensions naissent entre Simart et ses homologues, si bien que Chambard et Vilain abandonnent le projet.
Tous les marbres sont achevés en . Selon Gustave Eyriès, Simart, épuisé par ce projet, aurait qualifié le tombeau de l’empereur de «tombeau de ma gloire».
Chaque relief mesure 4m30 de long et 2m57 de haut. Sept des dix modèles mi-grandeur plâtre sont conservés au musée des Beaux-Arts de Troyes.
Les dix bas-reliefs ont pour sujet les faits et institutions civils mises en place par Napoléon sous le Consulat:
La Légion d’honneur
Les Travaux Publics
La Protection accordée au Commerce et à l’Industrie
La Cour des Comptes
L’Organisation de l'Université
Le Concordat
Le Code Civil
Le Conseil d’Etat
L’Administration Française
La Pacification des Troubles publics
La Légion d'Honneur
Les Travaux Publics
La Protection accordée au Commerce et à l'Industrie
La Cour des Comptes
L'Organisation de l'Université
Le Concordat
Le Code Civil
Le Conseil d'État
L'Administration Française
La Pacification des Troubles Publics
La statue en marbre de Napoléon en costume de sacre s’inspire des statues chryséléphantines antiques.
↑Philippe Durey, «Le tombeau de Napoléon Ier aux Invalides: les inscriptions de la gloire», dans La Sculpture française au XIXe siècle (Catalogue d'exposition, Paris, Grand Palais), Paris, Ministère de la culture et de la communication - Éditions de la Réunion des musées nationaux, (ISBN2-7118-2062-9), p. 176-182
↑Gustave Eyriès, Simart: étude sur sa vie et sur son oeuvre, Paris, Didier & Cie, , 500p. (lire en ligne)
↑Alfred Lenoir, Le dôme des Invalides et le tombeau de Napoléon premier, Paris, A. Pigoreau, , 61p. (lire en ligne)
Emmanuel Schwartz, Les sculptures de l'École des beaux-arts de Paris: histoire, doctrines, catalogue, Paris, École nationale supérieure des beaux-arts, 2003.
Philippe Durey, "Le tombeau de Napoléon Ier aux Invalides: les inscriptions de la gloire", dans La Sculpture française au XIXe siècle (Catalogue d'exposition, Paris, Grand Palais), Paris, Ministère de la culture et de la communication - Editions de la Réunion des musées nationaux, 1986, p.176-182
Gustave Eyriès, Simart: études sur sa vie et sur son oeuvre, Paris, Didier & Cie, 1860, 500p.
Alfred Lenoir, Le dôme des Invalides et le tombeau de Napoléon premier, Paris, A. Pigoreau, 1850, 61p.