Le groupe est formé en 1995 à Toulouse, en Haute-Garonne. Il s'inspire dès le début de Strapping Young Lad, Mr. Bungle, Primus et Alice in Chains. Cependant, Psykup désire faire du metal autrement en mélangeant les styles accompagné d'influences pop et groove. Progressivement, Psykup se rapproche d'autres groupes de la scène metal française comme Gojira et Sleeppers. La voix très travaillée du chanteur rappelle à certains le style de System of a Down.
Psykup est membre du collectif Antistatic (qui rassemble également en son sein Leiden, Sidilarsen, Mary Slut et Delicatessen). Après un EP intitulé Sors la tête publié en 2000, le groupe sort un véritable album en 2002, Le Temps de la réflexion,. Assemblage de compositions issues d’époques diverses, l’album séduit pourtant, la critique comme le public metal. En 2004 paraît Acoustiques, vidéos live, remixes, EP de raretés qui marque le lien entre son prédécesseur et L’Ombre et la proie, nouvel album sorti lui en .
We Love You All et séparation d'avec MiLKa (2008–2009)
Trois ans après la sortie de l'album L’Ombre et la proie, le groupe publie We Love You All en 2008, un digipack regroupant deux CD de six morceaux chacun (malgré ce faible nombre, chaque CD dure 45 minute) et un DVD comprenant un live filmé à Bordeaux, un road movie sur le parcours de Psykup depuis , et des bonus. L'album est publié chez Season of Mist, label indépendant plutôt orienté vers le métal.
Le , le départ de MiLKa, après quatorze ans de service, est annoncé par un communiqué officiel, cependant le groupe déclare qu'il finira la deuxième partie de tournée de We Love You All avec la formation au complet. Leur dernière date est celle du à la MJC de la ville tarnaise d'Albi.
Reformation du groupe à partir de 2014
L'un des deux chanteurs, Julien Cassarino, annonce qu'il travaillait sur la possibilité d'un quatrième album du groupe. Un come-back avec ou sans MiLKa reste donc envisageable. Le , Psykup se reforme pour un concert à Toulouse. Le groupe repart sur les routes l'année suivante et participe au festival de Bourges. Au cours de cette année, ils jouent dans le sud de la France et à Lyon.
En 2016, le groupe intègre un nouveau membre, Victor Minois, guitariste.
Après neuf ans d'absence, un nouvel album, intitulé Ctrl+Alt+Fuck, sort en 2017, sous le label Les Amis de l'Autruche.
En 2021, le groupe sort un cinquième album, Hello Karma!, sur le même label. En juillet de la même année, Matthieu Miegeville (MiLKa), membre fondateur du groupe, quitte la formation à la suite de plaintes pour harcèlement moral de la part de deux femmes proches du groupe recueillies par des journalistes mais jamais déposées officiellement.
Le , le groupe sort son sixième album studio intitulé The joke of tomorrow, dans la continuité des deux précédents albums, c'est-à-dire dans un style plus concis et direct.
Julien Cassarino est le chanteur du groupe Rufus Bellefleur.
Trois membres de Psykup (le chanteur Julien, le batteur Brice et le guitariste David) font aussi partie d'un autre groupe de métal: Manimal
Un autre projet, Simone Choule, voit le jour en 2007 avec le chanteur Julien, le batteur Brice, et le bassiste Stéphane. Baptiste, guitariste d'Aeria Microcosme, complète cette formation.
Matthieu (chant) est également chanteur des groupes Agora Fidelio, My Own Private Alaska et Cancel The Apocalypse.
Julien (chant) a participé au titre A Different Place sur l'album Orphan de Seaside. Ainsi que sur le titre Seule du groupe Aeria Microcosme et le titre Mes Reves de Slaene.
Matthieu (chant) a collaboré avec Hypno5e sur le titre The Hole de leur album Des deux l'une est l'autre.
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