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Valli est née Valli Kligerman le à New Haven dans le Connecticut. Elle fait ses premiers pas médiatiques en animant sur Radio Tomate en 1981, où elle diffuse pour la première fois son single Chacun fait (c'qui lui plaît), succès du duo Chagrin d'amour qui lance sa notoriété de musicienne. Elle entame ensuite une carrière solo jusqu'en 1990, avec des titres tels que The More I See You (1986) ou Place de la Madeleine (1987). En 1986, elle présente 4C+ sur Canal + avec Alain Chabat. Elle redevient ensuite animatrice radio, d'abord sur Europe 2. Elle apparaît dans la comédie musicale Dorothée Show en 1987 et a également participé au Jacky Show le (où elle interprète Place de la Madeleine).
En 2002, Valli rejoint France Inter et y anime plusieurs émissions de variétés musicales dont Système Disque. En parallèle, elle poursuit une carrière à la télévision, d'abord sur M6 (Plus vite que la musique) et M6 Music (Flash), puis sur Arte (Tracks).
Durant la saison 2013-2014, elle propose Live me do et succède à Isabelle Dhordain et son Pont des artistes sur France Inter, pour l'émission musicale en public du samedi soir de 20h à 22h.
