Etter tidlig å ha vist kunstneriske evner begynte Froese studier i maleri og skulptur ved kunstakademiet i Vest-Berlin. I 1965 dannet han et band kalt The Ones, som spilte standardlåter innen rock og R&B. Da de spilte i Spania ble The Ones invitert til å opptre i Salvador Dalís villa i Cadaqués. Møtet med Dalí hadde stor innflytelse på Froese, og inspirerte han til å forfølge mere eksperimentelle musikalske retninger. The Ones ble oppløst i 1967, etter å ha utgitt kun én singel («Lady Greengrass» / «Love of Mine»).
Etter at han vendte tilbake til Berlin begynte Froese å rekruttere musikere for freerock-bandet som skulle bli til Tangerine Dream.
Soloalbumet hans fra 1975, Epsilon in Malaysian Pale, er på Pitchfork sin liste over de 50 beste ambient albumene, The 50 Best Ambient Albums of All Time.
Solo-diskografi
Aqua (1974) utgitt i to versjoner forskjellig redigering og sangrekkefølge, begge i 1974
Epsilon in Malaysian Pale (1975) også utgitt som Ypsilon in Malaysian Pale
Macula Transfer (1976)
Ages (1978) note: CD-utgaven mangler et spor, for å få plass til dette dobbeltalbumet på én CD
Stuntman (1979)
Electronic Dreams (ca. 1980) samlealbum
Solo 1974 – 1979 (1981) samlealbum som inkluderer enkelte remikser og et nytt spor med samme tittel som et tidligere stykke, oppgitt som en nyinnspilling, men fullstendig forskjellig.
Kamikaze 1989 (1982) soundtrack for den tyske filmen med Rainer Werner Fassbinder i hovedrollen (1982)
Pinnacles (1983)
Beyond the Storm (1995) dobbel-CD semi-samlealbum med nye og remiksede spor
Introduction to the Ambient Highway (2003) sampler-samlealbum utgitt før serien
Ambient Highway, Vol. 1 (2003) semi-samlealbum med nye og remiksede spor
Ambient Highway, Vol. 2 (2003) semi-samlealbum med nye og remiksede spor
Ambient Highway, Vol. 3 (2003) semi-samlealbum med nye og remiksede spor
Ambient Highway, Vol. 4 (2003) semi-samlealbum med nye og remiksede spor
Dalinetopia (2004)
Ages (2004) delvis gjeninnspilt, remikset versjon av albumet fra 1978, et spor fra originalen utelatt, men ikke det samme som tidligere ble utelatt for CD-utgaven
Epsilon in Malaysian Pale (2004) delvis gjeninnspilt, remikset versjon av albumet fra 1975
Stuntman (2005) delvis gjeninnspilt, remikset versjon av albumet fra 1979
Aqua (2005) delvis gjeninnspilt, remikset versjon av albumet fra 1974
Macula Transfer (2005) delvis gjeninnspilt, remikset versjon av albumet fra 1976
Pinnacles (2005) delvis gjeninnspilt, remikset versjon av albumet fra 1983, utelater den siste 1/3 av originalen
Orange Light Years (2005) dobbel-CD-semi-samlealbum med nye og remiksede spor