Erkebiskop av Paris, og kardinal
Den 18. november i 1929 ble han utnevnt til erkebiskop av Paris. Pave Pius XI eleverte ham den 16. desember 1929 som kardinalprest med tittelkirken Santa Balbina, og bispeviet ham den 29. desember - medkonsekratorene var Alfred-Henri-Marie Baudrillart, generalvikar av Paris, og Emmanuel-Anatole Chaptal, som begge var hjelpebiskoper i Paris.
Kort tid etter utnevnelsen til erkebiskop beordret han alle prester til å gjennomføre omfattende undersøkelser av alkoholisme i sine menigheter. For den raskt voksende befolkningen i sitt erkebispedømme startet han et stort kirkebyggingsprogram i 1930: Les chantiers du cardinal («kardinalens byggeplasser»).
I februar 1934 rettet han i «Semaine religieuse» et budskap til de troende i sitt erkebispedømme, hvori han uttrykte sin sorg over de blodige uroligheter som hadde funnet sted i hovedstaden. «Måtte dette
smertefulle offer bli til velsignelse for fedrelandet. Våre barn er falne fordi de ønsket et skjønnere og ærefullere Frankrike. De har beseglet sitt ønske med sitt blod. La oss love dem å løfte oss over alle politiske stridigheter og virkelig gjøre fred og forståelse mellem oss innbyrdes.»ææ Kardinalen oppfordret alle å vende tilbake til de gamle dyder.
Som pavelig legat representerte han Paven ved mange anledninger utenlands. Han var motstander av fascismen.
Etter Krystallnatten i november 1938, da nazistene i Tyskland gikk løs på jødene blant annet ved øceleggelser av synagoger, offentliggjorde kardinalen et felles brev med kardinalene Jozef-Ernest Van Roey (erkebiskop av Mechelen) og Alfredo Ildefonso Schuster (erkebiskop av Milano) som kritiserte drapene og beklaget «det dødelige utfall av Tysklands raselære: Veldig nær oss, i under påskudd av raserettigheter, jaktes tusenvis av mennesker som ville dyr, fratas deres av deres eiendom, og reduseres til pariaer som forgjeves søker asyl blant sivilserte, og et stykke brød.».
Han beskrev annen verdenskrig som «et korstog ... Vi kjemper for å bevare folkenes frihet verden rundt, det måtte være om de er av et stort eller et lite folk, og for å verge deres eiendom og deres liv. Ingen annen krig har hatt mål som er mer åndelige, moralske og kort sagt mer kristne».
Han døde den 9. april 1940 i Paris og ble bisatt i katedralen, Notre-Dame.
