Występowała przed jednym z najbardziej znanych brytyjskich indierockowych artystów – Jamie T, który zaprosił ją do koncertowania po tym, jak zobaczył Laurę na jej drugim występie.
Początkowo występowała z brytyjskim zespołem Noah and the Whale, którego frontman Charlie Fink został producentem albumu Laury – Alas, I Cannot Swim, który wyszedł 4 lutego 2008 roku. Jej kariera w zespole trwała do maja 2008 roku. Zaśpiewała z The Rakes w piosence „Suspicious Eyes”. Zespół ten znalazł Marling dzięki stronie MySpace. Wystąpiła również gościnnie w utworze „Young Love” z zespołem Mystery Jets na ich drugim albumie Twenty One. SupportowałaDevendrę Banhart oraz Adama Greena.
Jednym z pierwszych, ważniejszych występów telewizyjnych było pojawienie się w znanym, brytyjskim programie Later with Jools Holland, gdzie zaśpiewała piosenkę „New Romantic”.
Jej dwa pierwsze albumy (Alas, I Cannot Swim i I Speak Because I Can) oraz czwarty (Once I Was an Eagle) i siódmy (Song for Our Daughter) zdobyły nominacje do Mercury Prize. W 2011 Marling zdobyła Brit Award w kategorii „Najlepsza brytyjska artystka”. Została ponownie nominowana w tej samej kategorii w edycjach 2012, 2014, 2016 i 2018. Dwukrotnie nominowana do Nagród Grammy w kategorii „najlepszy album folkowy”: za album Semper Femina (2018) oraz za album Song for Our Daughter (2021).
„The Beast” (7”) – wyd. 2013, edycja limitowana, wydana w ramach kampanii Secret 7”: w 2013 roku zbierała ona pieniądze dla organizacji Art Against Knives, mającej na celu walkę z agresją na ulicach Londynu za pomocą sztuki
z albumu Once I Was an Eagle
„Master Hunter” (download)
z albumu Short Movie
„Short Movie” (download)
„False Hope” (download)
z albumu Lump
„Curse of the Contemporary” – wyd. 21 kwietnia 2018
„The Light (IYEARA Remix)” (download, wyd. 28 października 2018)
ze ścieżki dźwiękowej do 4 serii brytyjskiego serialu telewizyjnego Peaky Blinders:
„A Hard Rain's a-Gonna Fall” (wyd. grudzień 2017) – cover piosenki „A Hard Rain's a-Gonna Fall”Boba Dylana; utwór pojawił się w finałowym odcinku ale nie został wydany na albumie ze ścieżką dźwiękową;