A partir de 1849, foi Arquiteto da Cidade de Paris. Neste cargo, foi o responsável pela restauração de várias igrejas, bem como pela construção da igreja católica de Santo Agostinho (1860-1867), na qual ele uniu os valores estruturais da pedra e do aço.
No entanto, sua realização mais popular foi a construção do Les Halles, o mercado central de Paris, durante os anos de 1853 a 1870. Em 1972 e 1973, contudo, essas salas foram demolidas. Um único salão (concluído em 1854) foi classificado como monumento histórico e transferido para Nogent-sur-Marne em 1971, onde é hoje conhecido como Pavillon Baltard.
Victor Baltard também construiu os matadouros e o mercado de gado de Les Halles de la Villette. Foi, em grande parte, o responsável pela introdução de um esquema regular de decoração de afrescos por artistas modernos nas igrejas de Paris, em substituição às coleções heterogêneas de imagens de todos os tipos com os quais suas paredes eram promiscuamente decoradas.
