Gerald Müller-Simon machte von 1947 bis 1950 an der Gutenbergschule in Leipzig eine Lehre als Keramik-Lithograf. Von 1950 bis 1955 studierte er bei Heinz Wagner an der Hochschule für Grafik und Buchkunst in Leipzig. Ab 1955 war er in Leipzig als freischaffender Künstler tätig. Studienreisen führten ihn in die Sowjetunion, nach Bulgarien (u.a. 1975 mit Gert Pötzschig), Tschechien, Polen, Ungarn, Cuba (1987 mit Pötzschig und Wolfgang Böttcher), Frankreich und Italien. Müller-Simon arbeitete vor allem als Maler und Grafiker, seit Mitte der 1960er Jahre auch als Keramiker. Er hatte in der Zeit DDR im In- und Ausland eine bedeutende Zahl von Einzelausstellungen und Ausstellungsbeteiligungen, u. a. seit 1958, außer 1967/1968, an allen Deutschen Kunstausstellungen bzw. Kunstausstellungen der DDR in Dresden.
Müller-Simon war mit der Malerin Käte Müller verheiratet.
"Unvergessen ist Gerald Müller-Simon als spätimpressionistischer Stadtlandschaftsmaler und Chronist seiner Heimatstadt Leipzig."
„Urbane Räume, Straßenzüge, Plätze und Gebäude sind bereits seit sechs Jahrzehnten Thema der künstlerischen Auseinandersetzung Gerald Müller-Simons. Seine Gemälde und Zeichnungen zeigen Blicke in Straßenschluchten, von erhöhtem Standort aus gesehen oder aus der Sicht des Fußgängers, aus der die Gebäude übergroß aufragen. Ebenso sieht man Straßen mit Gebäuden auf der einen und Mauerzügen auf der anderen Seite, Innenhöfe mit oder ohne Baumbestand, Baumalleen oder einzelne Plätze.“
Museen und öffentliche Sammlungen mit Werken Müller-Simons (unvollständig)
Annelies Hübscher: Junge Künstler: Gerald Müller-Simon. In: Bildende Kunst, Berlin 1957, S. 608–610
Gerald Müller-Simon. Zeichnung und Grafik / Keramik und Stillleben. Hrsg. Stadt- und Kreissparkasse Leipzig, Unternehmenskommunikation. 2001, ISBN 3-9807653-1-8.