En 1959, il interprète plusieurs œuvres expérimentales du compositeur Michel Magne en tant que pianiste soliste.
Après s'être séparé de Ferré, il continue d'évoluer dans un milieu artistique essentiellement libertaire. En 1974 il accompagne le chanteur Jean Vasca lors de son unique passage à l'Olympia. Il va travailler un temps avec son ami Maurice Frot, ancien régisseur de Ferré, avec qui il s'essaye à la composition de chansons ainsi qu'à la co-écriture d'une pièce de théâtre (Le Vide-ordures, 1975). Il accompagne le chanteur Yvan Dautin, ou encore Rufus sur scène et collabore de façon suivie avec le chanteur Alain Meilland et surtout le duo d'humoristes provocateurs Font et Val.
C'est dans ses deux albums instrumentaux (L'homme seul est toujours en mauvaise compagnie et Claviers celtiques), tous deux enregistrés en 1979, qu'il exprime sa part la plus personnelle.
2020: L'Âge d'or: intégrale 1960-1967 (Coffret, CD 12 à 15: en public à l'ABC 62, Antibes-Juan-les-Pins 63, à l'Ancienne Belgique 63, au Vieux-Colombier 64, à l'Alhambra 65, à Bobino 65 & 67, à la Maison de la Radio 66)
2021: Léo Ferré Bobino 1967 (Vinyle)
2021: La Solitude: intégrale 1968-1974 (Coffret, CD 14 à 16: en public à la Mutualité 68, Bobino 69, Saint-Denis 70, Mutualité 71, Avignon 71)