Forfatterskap
Etter studiena flyttet hun til Frankrike og kom der i kontakt med den svenske forfatteren Sven Stolpe. Vallquist hadde ved denne tid konvertert til katolisismen, og fra årene som student hadde hun skrevet for katolske tidsskrifter. Fra Frankrike fortsatte hun sitt arbeide som kulturskribent og essayist ved blant annet Bonniers Litterära Magasin, Dagens Nyheter og Svenska Dagbladet fra 1952.
Sitt magnum opus, oversettelsen av Marcel Prousts 'À la recherche du temps perdu (i hennes svensk: På spaning efter den tid som flytt), begynte hun på i år 1950. Som kulturskribent kom Vallquist til å introdusere en del fransk litteratur til Sverige. Hun hadde en særskily personlig kjærlighet til fransk spiritualitet og litteratur, og gjorde det katolska Frankrike mer kjent i Sverige.
Under ett par år på 1950-tallet var Vallquist dessuten bosatt i Roma. Hun påbegynte der en biografi over den kristeligdemokratiske politikeren Giorgio La Pira, en florentinsk ledende skikkelse under den katolske etterkrigstiden.
Vallquists første bok, Något att leva för (1956), var en essaysamling. Selv hennes øvrige utgitte bøker har bestått av sakprosa, men med tiden med tiltagende skjønnlitterære anstrøk.
I sin Dagbok från Rom (fire band, 1964–1966) rapporterte hun fra Det annet Vatikankonsil, den katolske kirkes skjellsettende kirkemøte. Sentrale kirkopolitiske og aktuelle teologiske spørsmål har vært hjembvendende emner for Vallquists forfatterskap.
I 1976 ble Vallquist æresdoktor i teologi ved Universitetet i Lund. I 1981 gav den svenske regjeringen henne ærestittel som professor. Vallquist ble innvalgt i Svenska Akademien 1. april 1982 og hadde sin tiltredelse 20. desember samme år. Hun etterfulgte forfatteren Anders Österling på stol nr 13.
