Karriere
Han flyttet til Boston i Massachusetts i 1963 hvor han ble oppdaget av plateprodusenten Erik Jacobsen (som senere produserte for The Lovin' Spoonful), og Jacobsen fikk til et møte med Columbia Records. Året etter flyttet han tilbake til Greenwich Village for å gjøre opptak til sin kontrakt med. Columbia var imidlertid ikke fornøyd, og valgte å ikke gi ut dette før i 1969, på albumet Tim Hardin IV. Også annet demo-materiale fra perioden 1963/64 ble gitt ut senere på 1960-tallet på albumet This Is Tim Hardin, på merket Atco.
I 1965 traff han Susan Yardsley Morss (Susan Moore) i Los Angeles, og flyttet sammen med henne i New York. Med plateselskapet Verve Forecast ga han ut sitt første album Tim Hardin 1 i 1966. Dette albumet viste overgangen fra hans tidligere tradisjonelle bluesstil til den folkemusikkbaserte stilen som skalle prege hans karriere. Albumet inneholder en av hans mest kjente sanger «Reason To Believe» som både Rod Stewart og en rekke andre artister har spilt inn senere. Albumet Tim Hardin 2 kom i 1967 og inkluderte en annen av hans kjente sanger «If I Were A Carpenter», som Bobby Darin hadde fått en stor hit med året før, senere har særlig Johnny Cash og June Carter hatt suksessfulle innspillinger av denne sangen, men den er også innspilt av The Four Tops, Doc Watson, Joan Baez.
I 1969 hadde Hardin en av sine få kommersielle suksesser med en innspilling av Bobby Darins sang «A Simple Song Of Freedom». Hardin kunne ikke støtte sine plateutgivelser ved å reise på turne på grunn av sitt heroinmisbruk og sceneskrekk, noe som gjorde at hans sceneopptredener svært ujevne. Albumet This is Tim Hardin fra 1967 inkluderer blant annet en innspilling av sangen «House of the Rising Sun», Fred Neils «Blues on the Ceilin'» og Willie Dixons «Hoochie Coochie Man». Ifølge teksten på coveret ble disse sangene spilt inn allerede i 1963-64, altså lenge før hans første utgivelse. Albumet Tim Hardin 3 fra 1968 er en samling liveopptredener og nyinnspillinger av tidligere sanger. Han er også kjent for sin innspilling fra 1971 av Leonard Cohens sang «Bird on a Wire».
