Paralelamente ela iniciou a carreira de atriz, interpretando a cômica mecânica Neném em Agora É que São Elas (2003), que ajudava sua amiga patricinha Pamela a se adequar a nova vida de pobre, e a guerrilheira anti-ditadura militar Renée em Cidadão Brasileiro (2006).
Em 2005, lança o quarto CD e primeiro DVD de sua carreira, Danni Carlos ao Vivo, gravado em 21 de maio no Via Funchal, São Paulo.
Em 2007 aventurou-se em seu primeiro álbum autoral, o Música Nova, que incluiu os sucessos "Coisas Que Eu Sei", primeiro lugar nas rádios do Brasil, e "Doce Sal", excursionando com sua turnê pelo país no ano seguinte.
