Supercondutores cupratos

Supercondutores cuprato são uma família de materiais supercondutores de alta temperatura feitos de camadas de óxido de cobre ( CuO2) alternadas com camadas de outros óxidos metálicos, que atuam como reservatórios de carga. À pressão ambiente, os supercondutores cuprato são os supercondutores de maior temperatura conhecidos.

Diagrama de fases de supercondutores cuprato: Eles podem ser basicamente divididos em cupratos dopados com elétrons (n) e com buracos (p), como para os modelos básicos que descrevem semicondutores. Os supercondutores cuprato padrão, YBCO e BSCCO, são notavelmente dopados com buracos.

Os cupratos têm uma estrutura próxima à de um material bidimensional. Suas propriedades supercondutoras são determinadas por elétrons se movendo dentro de camadas fracamente acopladas de óxido de cobre ( CuO2). Camadas vizinhas contêm íons como lantânio, bário, estrôncio ou outros átomos que atuam para estabilizar as estruturas e dopar elétrons ou buracos nas camadas de óxido de cobre. Os compostos "pais" ou "mãe" não dopados são isolantes de Mott com ordem antiferromagnética de longo alcance em temperaturas suficientemente baixas. Modelos de banda única são geralmente considerados suficientes para descrever as propriedades eletrônicas.

Os supercondutores cuprato adotam uma estrutura perovskita. Os planos de óxido de cobre são redes do tipo tabuleiro de xadrez com quadrados de íons O2− e um íon Cu2+ no centro de cada quadrado. A célula unitária é girada em 45° em relação a esses quadrados. As fórmulas químicas dos materiais supercondutores contêm números fracionários para descrever a dopagem necessária para a supercondutividade.

Várias famílias de supercondutores cuprato foram identificadas. Podem ser categorizadas por seus elementos e pelo número de camadas adjacentes de óxido de cobre em cada bloco supercondutor. Por exemplo, YBCO e BSCCO podem ser referidos como Y123 e Bi2201/Bi2212/Bi2223 dependendo do número de camadas em cada bloco supercondutor (n). A temperatura de transição supercondutora atinge um pico em um valor de dopagem ótimo (p=0,16) e um número ótimo de camadas em cada bloco, tipicamente três.

Os possíveis mecanismos para a supercondutividade cuprato continuam sendo objeto de considerável debate e pesquisa. Semelhanças entre o estado de baixa temperatura dos materiais não dopados e o estado supercondutor que emerge após a dopagem, principalmente o estado orbital dx2−y2 dos íons Cu2+, sugerem que as interações elétron-elétron são mais significativas do que as interações elétron-fônon nos cupratos – tornando a supercondutividade não convencional. Trabalhos recentes sobre a superfície de Fermi mostraram que o aninhamento ocorre em quatro pontos da zona de Brillouin antiferromagnética onde existem ondas de spin e que o gap de energia supercondutor é maior nesses pontos. Os fracos efeitos isotópicos observados para a maioria dos cupratos contrastam com os supercondutores convencionais que são bem descritos pela teoria BCS.

Tipos

Cuprato de ítrio–bário

Célula unitária para o cuprato de bário e ítrio (YBCO)

Um cuprato de ítrio–bário, YBa2Cu3O7−x (ou Y123), foi o primeiro supercondutor encontrado acima do ponto de ebulição do nitrogênio líquido. Os três metais diferentes no supercondutor YBa2Cu3O7 estão na proporção molar de 1 para 2 para 3 para ítrio, bário e cobre, respectivamente; portanto, este supercondutor particular tem sido frequentemente referido como o supercondutor 123.

A célula unitária do YBa2Cu3O7 consiste em três células unitárias de perovskita, que é pseudocúbica, quase ortorrômbica. Os outros cupratos supercondutores têm outra estrutura: eles têm uma célula tetragonal. Cada célula de perovskita contém um átomo de Y ou Ba no centro: Ba na célula unitária inferior, Y na do meio e Ba na célula unitária superior. Assim, Y e Ba são empilhados na sequência [Ba–Y–Ba] ao longo do eixo c. Todos os sítios de canto da célula unitária são ocupados por Cu, que tem duas coordenações diferentes, Cu(1) e Cu(2), em relação ao oxigênio. Existem quatro sítios cristalográficos possíveis para o oxigênio: O(1), O(2), O(3) e O(4). Os poliedros de coordenação de Y e Ba em relação ao oxigênio são diferentes. O triplicamento da célula unitária de perovskita leva a nove átomos de oxigênio, enquanto o YBa2Cu3O7 tem sete átomos de oxigênio e, portanto, é referido como uma estrutura perovskita deficiente em oxigênio. A estrutura tem um empilhamento de diferentes camadas: (CuO)(BaO)( CuO2)(Y)( CuO2)(BaO)(CuO). Uma das principais características da célula unitária do YBa2Cu3O7−x (YBCO) é a presença de duas camadas de CuO2. O papel do plano Y é servir como um espaçador entre dois planos CuO2. No YBCO, as cadeias Cu–O são conhecidas por desempenhar um papel importante para a supercondutividade. Tc é máxima perto de 92 K (−181,2 °C) quando x ≈ 0,15 e a estrutura é ortorrômbica. A supercondutividade desaparece em x ≈ 0,6, onde ocorre a transformação estrutural do YBCO de ortorrômbica para tetragonal.

Outros cupratos

Rede cristalina do cuprato de bismuto e estrôncio (BSCCO)

A preparação de outros cupratos é mais difícil do que a preparação do YBCO. Eles também têm uma estrutura cristalina diferente: são tetragonais enquanto o YBCO é ortorrômbico. Problemas nesses supercondutores surgem devido à existência de três ou mais fases com estrutura em camadas semelhante. Além disso, a estrutura cristalina de outros supercondutores cuprato testados é muito semelhante. Como o YBCO, a característica do tipo perovskita e a presença de camadas simples de óxido de cobre ( CuO2) também existem nesses supercondutores. No entanto, diferentemente do YBCO, as cadeias Cu–O não estão presentes nesses supercondutores. O supercondutor YBCO tem uma estrutura ortorrômbica, enquanto os outros supercondutores de alto-Tc têm uma estrutura tetragonal.

Existem três classes principais de cupratos supercondutores: à base de bismuto, à base de tálio e à base de mercúrio.

O segundo cuprato em importância prática é atualmente o BSCCO, um composto de Bi–Sr–Ca–Cu–O. O conteúdo de bismuto e estrôncio cria algumas questões químicas. Ele tem três fases supercondutoras formando uma série homóloga como Bi2Sr2Can−1CunO4+2n+x (n=1, 2 e 3). Essas três fases são Bi-2201, Bi-2212 e Bi-2223, tendo temperaturas de transição de 20 K (−253,2 °C), 85 K (−188,2 °C) e 110 K (−163 °C), respectivamente, onde o sistema de numeração representa o número de átomos para Bi, Sr, Ca e Cu, respectivamente. As duas fases têm uma estrutura tetragonal que consiste em duas células cristalográficas unitárias cisalhadas. A célula unitária dessas fases tem camadas duplas Bi–O que são empilhadas de modo que o átomo de Bi de um plano fique abaixo do átomo de oxigênio do próximo plano consecutivo. O átomo de Ca forma uma camada no interior das camadas de CuO2 tanto no Bi-2212 quanto no Bi-2223; não há camada de Ca na fase Bi-2201. As três fases diferem entre si no número de planos cuprato; as fases Bi-2201, Bi-2212 e Bi-2223 têm uma, duas e três camadas de CuO2, respectivamente. As constantes de rede do eixo c dessas fases aumentam com o número de planos cuprato (veja a tabela abaixo). A coordenação do átomo de Cu é diferente nas três fases. O átomo de Cu forma uma coordenação octaédrica em relação aos átomos de oxigênio na fase 2201, enquanto no 2212, o átomo de Cu é cercado por cinco átomos de oxigênio em um arranjo piramidal. Na estrutura 2223, o Cu tem duas coordenações em relação ao oxigênio: um átomo de Cu está ligado a quatro átomos de oxigênio em configuração planar quadrada e outro átomo de Cu está coordenado com cinco átomos de oxigênio em um arranjo piramidal.

Cuprato de Tl–Ba–Ca
A primeira série do supercondutor à base de Tl contendo uma camada Tl–O tem a fórmula geral TlBa2Can−1CunO2n+3, enquanto a segunda série contendo duas camadas Tl–O tem a fórmula Tl2Ba2Can−1CunO2n+4 com n =1, 2 e 3. Na estrutura do Tl2Ba2CuO6 (Tl-2201), há uma camada

CuO2 com a sequência de empilhamento (Tl–O) (Tl–O) (Ba–O) (Cu–O) (Ba–O) (Tl–O) (Tl–O). No Tl2Ba2CaCu2O8 (Tl-2212), há duas camadas Cu–O com uma camada de Ca entre elas. Semelhante à estrutura do Tl2Ba2CuO6, as camadas Tl–O estão presentes fora das camadas Ba–O. No Tl2Ba2Ca2Cu3O10 (Tl-2223), há três camadas CuO2 envolvendo camadas de Ca entre cada uma delas. Nos supercondutores à base de Tl, verifica-se que Tc aumenta com o aumento das camadas de CuO2. No entanto, o valor de Tc diminui após quatro camadas de CuO2 no TlBa2Can−1CunO2n+3, e no composto Tl2Ba2Can−1CunO2n+4, diminui após três camadas de CuO2.

Cuprato de Hg–Ba–Ca
A estrutura cristalina do HgBa2CuO4 (Hg-1201), HgBa2CaCu2O6 (Hg-1212) e HgBa2Ca2Cu3O8 (Hg-1223) é semelhante à do Tl-1201, Tl-1212 e Tl-1223, com Hg no lugar de Tl. É notável que o Tc do composto de Hg (Hg-1201) contendo uma camada

CuO2 é muito maior em comparação com o composto de uma camada CuO2 de tálio (Tl-1201). No supercondutor à base de Hg, também se verifica que Tc aumenta à medida que a camada de CuO2 aumenta. Para Hg-1201, Hg-1212 e Hg-1223, os valores de Tc são 94, 128 e o valor recorde à pressão ambiente de 134 K (−139 °C), respectivamente, como mostrado na tabela abaixo. A observação de que o Tc do Hg-1223 aumenta para 153 K (−120 °C) sob alta pressão indica que o Tc deste composto é muito sensível à estrutura do composto.

Temperatura supercondutora, estrutura cristalina e constantes de rede de alguns supercondutores cuprato
Nome Fórmula Temperatura (K) Número de planos de CuO{{{j1}}} SubstituiçãoSubstituição {{{j2}}} na célula unitária Estrutura cristalina
Y-123 YBa2Cu3O7 92 2 Ortorrômbica
Bi-2201 Bi2Sr2CuO6 20 1 Tetragonal
Bi-2212 Bi2Sr2CaCu2O8 85 2 Tetragonal
Bi-2223 Bi2Sr2Ca2Cu3O10 110 3 Tetragonal
Tl-2201 Tl2Ba2CuO6 80 1 Tetragonal
Tl-2212 Tl2Ba2CaCu2O8 108 2 Tetragonal
Tl-2223 Tl2Ba2Ca2Cu3O10 125 3 Tetragonal
Tl-1234 TlBa2Ca3Cu4O11 122 4 Tetragonal
Hg-1201 HgBa2CuO4 94 1 Tetragonal
Hg-1212 HgBa2CaCu2O6 128 2 Tetragonal
Hg-1223 HgBa2Ca2Cu3O8 134 3 Tetragonal

Preparação e fabricação

O método mais simples para preparar supercondutores cerâmicos é uma reação termoquímica em estado sólido envolvendo mistura, calcinação e sinterização. As quantidades apropriadas de pós precursores, geralmente óxidos e carbonatos, são misturadas completamente usando um moinho de bolas. Processos de química em solução, como coprecipitação, liofilização e métodos sol-gel, são maneiras alternativas para preparar uma mistura homogênea. Esses pós são calcinados na faixa de temperatura de por várias horas. Os pós são resfriados, moídos novamente e calcinados novamente. Este processo é repetido várias vezes para obter material homogêneo. Os pós são subsequentemente compactados em pastilhas e sinterizados. O ambiente de sinterização, como temperatura, tempo de recozimento, atmosfera e taxa de resfriamento, desempenha um papel muito importante na obtenção de bons materiais supercondutores de alto-Tc. O composto YBa2Cu3O7−x é preparado por calcinação e sinterização de uma mistura homogênea de Y2O3, BaCO3 e CuO na proporção atômica apropriada. A calcinação é feita a , enquanto a sinterização é feita a 1 220 K (950 °C) em atmosfera de oxigênio. A estequiometria de oxigênio neste material é crucial para obter um composto YBa2Cu3O7−x supercondutor. No momento da sinterização, o composto tetragonal semicondutor YBa2Cu3O6 é formado, que, com resfriamento lento em atmosfera de oxigênio, se transforma no YBa2Cu3O7−x supercondutor. A absorção e perda de oxigênio são reversíveis no YBa2Cu3O7−x. Uma amostra ortorrômbica totalmente oxigenada de YBa2Cu3O7−x pode ser transformada em YBa2Cu3O6 tetragonal por aquecimento em vácuo a temperatura acima de 973 K (700 °C).

A preparação de supercondutores de alto-Tc à base de Bi, Tl e Hg é mais difícil do que a preparação do YBCO. Problemas nesses supercondutores surgem devido à existência de três ou mais fases com estrutura em camadas semelhante. Assim, ocorrem intercrescimentos sintáticos e defeitos como falhas de empilhamento durante a síntese e torna-se difícil isolar uma única fase supercondutora. Para o Bi–Sr–Ca–Cu–O, é relativamente simples preparar a fase Bi-2212 (Tc ≈ 85 K), enquanto é muito difícil preparar uma fase única de Bi-2223 (Tc ≈ 110 K). A fase Bi-2212 aparece apenas após algumas horas de sinterização a 1 130–1 140 K (860–870 °C), mas a maior fração da fase Bi-2223 é formada após um longo tempo de reação de mais de uma semana a 1 140 K (870 °C). Embora a substituição de Pb no composto Bi–Sr–Ca–Cu–O tenha sido descoberta para promover o crescimento da fase de alto-Tc, um longo tempo de sinterização ainda é necessário.

História

Linha do tempo dos supercondutores. Os cupratos são mostrados como losangos azuis, o diboreto de magnésio e outros supercondutores BCS são mostrados como círculos verdes, e os supercondutores à base de ferro como quadrados amarelos. Os cupratos são atualmente os supercondutores de maior temperatura adequados para fios e ímãs.

O primeiro supercondutor cuprato foi encontrado em 1986 no cuprato não estequiométrico óxido de lantânio bário cobre pelos pesquisadores da IBM Georg Bednorz e Karl Alex Müller. A temperatura crítica para este material foi de 35K, bem acima do recorde anterior de 23 K. A descoberta levou a um aumento acentuado na pesquisa sobre os cupratos, resultando em milhares de publicações entre 1986 e 2001. Bednorz e Müller foram agraciados com o Prêmio Nobel de Física em 1987, apenas um ano após sua descoberta.

A partir de 1986, muitos supercondutores cuprato foram identificados e podem ser divididos em três grupos em um diagrama de fases temperatura crítica vs. conteúdo de buracos de oxigênio e conteúdo de buracos de cobre:

Em 2018, a estrutura completa da superfície de Fermi tridimensional foi derivada de ARPES de raios X brandos.

Estrutura

A célula unitária do supercondutor cuprato de alta temperatura BSCCO-2212

Os cupratos são materiais em camadas, consistindo de planos supercondutores de óxido de cobre, separados por camadas contendo íons como lantânio, bário, estrôncio, que atuam como um reservatório de carga, dopando elétrons ou buracos nos planos de óxido de cobre. Assim, a estrutura é descrita como uma superrede de camadas supercondutoras CuO2 separadas por camadas espaçadoras, resultando em uma estrutura frequentemente intimamente relacionada à estrutura perovskita. A supercondutividade ocorre dentro das folhas de óxido de cobre ( CuO2), com apenas acoplamento fraco entre os planos adjacentes de CuO2, tornando as propriedades próximas às de um material bidimensional. As correntes elétricas fluem dentro das folhas de CuO2, resultando em uma grande anisotropia nas propriedades de condução normal e supercondutoras, com uma condutividade muito maior paralela ao plano CuO2 do que na direção perpendicular.

As temperaturas críticas supercondutoras dependem das composições químicas, substituições de cátions e conteúdo de oxigênio. As fórmulas químicas dos materiais supercondutores geralmente contêm números fracionários para descrever a dopagem necessária para a supercondutividade. Existem várias famílias de supercondutores cuprato que podem ser categorizadas pelos elementos que contêm e pelo número de camadas adjacentes de óxido de cobre em cada bloco supercondutor. Por exemplo, YBCO e BSCCO podem alternativamente ser referidos como Y123 e Bi2201/Bi2212/Bi2223 dependendo do número de camadas em cada bloco supercondutor (n). A temperatura de transição supercondutora atinge um pico em um valor de dopagem ótimo (p=0,16) e um número ótimo de camadas em cada bloco supercondutor, tipicamente n=3.

Os compostos "pais" ou "mãe" não dopados são isolantes de Mott com ordem antiferromagnética de longo alcance em temperaturas suficientemente baixas. Modelos de banda única são geralmente considerados suficientes para descrever as propriedades eletrônicas.

Os supercondutores cuprato geralmente apresentam óxidos de cobre nos estados de oxidação 3+ e 2+. Por exemplo, YBa2Cu3O7 é descrito como Y3+(Ba2+)2(Cu3+)(Cu2+)2(O2−)7. Os íons de cobre 2+ e 3+ tendem a se organizar em um padrão de tabuleiro de xadrez, um fenômeno conhecido como ordenamento de carga. Todos os cupratos supercondutores são materiais em camadas com uma estrutura complexa descrita como uma superrede de camadas supercondutoras CuO2 separadas por camadas espaçadoras, onde a deformação de misfit entre diferentes camadas e dopantes nos espaçadores induzem uma heterogeneidade complexa que no cenário superstripes é intrínseca para a supercondutividade de alta temperatura.

Mecanismo supercondutor

Diagrama de fases de dopagem esquemático de supercondutores cuprato de alta temperatura

A supercondutividade nos cupratos é considerada não convencional e não é explicada pela teoria BCS. Possíveis mecanismos de emparelhamento para a supercondutividade cuprato continuam sendo o assunto de considerável debate e pesquisas adicionais. Semelhanças entre o estado de baixa temperatura antiferromagnético em materiais não dopados e o estado supercondutor de baixa temperatura que emerge após a dopagem, principalmente o estado orbital dx2−y2 dos íons Cu2+, sugerem que o acoplamento elétron-fônon é menos relevante nos cupratos. Trabalhos recentes sobre a superfície de Fermi mostraram que o aninhamento ocorre em quatro pontos da zona de Brillouin antiferromagnética onde existem ondas de spin e que o gap de energia supercondutor é maior nesses pontos. Os fracos efeitos isotópicos observados para a maioria dos cupratos contrastam com os supercondutores convencionais que são bem descritos pela teoria BCS.

Em 1987, Philip Anderson propôs que o superexchange poderia atuar como um mecanismo de emparelhamento para supercondutores de alta temperatura. Em 2016, físicos chineses encontraram uma correlação entre a temperatura crítica de um cuprato e o tamanho do gap de transferência de carga naquele cuprato, fornecendo suporte para a hipótese do superexchange. Um estudo de 2022 descobriu que a densidade variável de pares de Cooper reais em um supercondutor óxido de bismuto estrôncio cálcio cobre correspondia a previsões numéricas baseadas em superexchange. Mas até agora não há consenso sobre o mecanismo, e a busca por uma explicação continua.

Semelhanças e diferenças nas propriedades de cupratos dopados com buracos e dopados com elétrons:

Ficheiro:Fermi surface of BSCCO.jpg
Fig. 1. A superfície de Fermi do bicamada BSCCO, calculada (esquerda) e medida por ARPES (direita). O retângulo tracejado representa a primeira zona de Brillouin.

A estrutura eletrônica dos cupratos supercondutores é altamente anisotrópica. Portanto, a superfície de Fermi dos HTS está próxima da superfície de Fermi do plano CuO2 dopado (ou multiplanos, no caso de cupratos multicamadas) e pode ser apresentada no espaço recíproco 2‑D (ou espaço de momento) da rede CuO2. A superfície de Fermi típica dentro da primeira zona de Brillouin do CuO2 é esboçada na Figura 1 (esquerda). Ela pode ser derivada de cálculos de estrutura de bandas eletrônicas ou medida por espectroscopia de fotoemissão com resolução angular (ARPES). A Figura 1 mostra a superfície de Fermi do BSCCO medida por ARPES. Em uma ampla faixa de concentração de portadores de carga (nível de dopagem), na qual os HTS dopados com buracos são supercondutores, a superfície de Fermi é do tipo buraco (ou seja, aberta, como mostrado na Figura 1). Isso resulta em uma anisotropia inerente no plano das propriedades eletrônicas dos HTS.

A estrutura dos supercondutores cupratos é frequentemente intimamente relacionada à das perovskitas. Sua estrutura foi descrita como uma estrutura perovskita distorcida, deficiente em oxigênio, multicamadas. Uma das propriedades da estrutura cristalina dos supercondutores de óxido é uma multicamada alternada de planos CuO2 com supercondutividade entre essas camadas. Quanto mais camadas de CuO2, maior o Tc. Essa estrutura causa uma grande anisotropia nas propriedades de condução normal e supercondutoras, uma vez que as correntes elétricas são transportadas por buracos induzidos nos sítios de oxigênio das folhas de CuO2. A condução elétrica apresenta uma condutividade muito maior paralela ao plano CuO2 do que na direção perpendicular.

As temperaturas críticas dependem das composições químicas, substituições de cátions e conteúdo de oxigênio. Elas podem ser classificadas como superstripes; ou seja, realizações particulares de superredes no limite atômico feitas de camadas atômicas supercondutoras, fios e pontos separados por camadas espaçadoras, que juntos dão supercondutividade multibanda e multigap.

Aplicações

Os supercondutores BSCCO já têm aplicações em larga escala. Por exemplo, dezenas de quilômetros de fios supercondutores de BSCCO-2223 a 77 K estão sendo usados nas ligações de corrente do Grande Colisor de Hádrons no CERN (mas as bobinas de campo principais usam supercondutores metálicos de temperatura mais baixa, principalmente baseados em nióbio-estanho).

Ver também

Bibliografia

Referências

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