Frati proveniva da una famiglia di bibliotecari. Il padre, Luigi era il direttore della Biblioteca comunale dell'Archiginnasio di Bologna.
Carlo studiò a Bologna seguendo i corsi di Giosuè Carducci e si laureò nel 1886 con il lavoro Saggio di ricerche e studi sulla mitologia bestiaria mistica e sul "Physiologus" nelle letterature europee del medioevo. Andò a Firenze per continuare gli studi, e non scelse l'insegnamento, ma la carriera di bibliotecario.
(con Gaetano De Sanctis e Carlo Cipolla (1854–1916)) Inventario dei Codici superstiti greci e latini antichi della Biblioteca Nazionale di Torino, in: Rivista di filologia e d'istruzione classica 32, 1904, S. 385–588
I codici danteschi della biblioteca universitaria di Bologna,1923
Dizionario bio-bibliografico dei bibliotecari e bibliofili italiani dal sec. XIV al XIX, a cura di Albano Sorbelli, Firenze, 1933, 2000, 2003, Mansfield Centre, CT, 2004 (postumo)
Giorgio de Gregori: Frati, Carlo. In: Giorgio de Gregori – Simonetta Buttò: Per una storia dei bibliotecari italiani del XX secolo. Dizionario bio-bibliografico 1900–1990. Roma: Associazione italiana biblioteche, 1999, pp. 87–89 (versione on-line a cura della Associazione Italiana Biblioteche (AIB-WEB))
Pierangelo Bellettini, Carlo Frati (1863–1930) e "La Bibliofilia", in: Bibliofilia. Rivista di storia del libro e di bibliografia 101, 1999, pp. 327–382 e in: Cento anni di Bibliofilia. Atti del Convegno internazionale, Biblioteca nazionale centrale di Firenze, 22–24 aprile 1999, a cura di Luigi Balsamo, Pierangelo Bellettini e Alessandro Olschki, Firenze 2001, pp. 117–172