Si dedicò successivamente all'insegnamento, collaborando nel frattempo con riviste di cultura e nel 1900 pubblicò il suo primo lavoro di rilievo: La mente e l'anima di Giuseppe Parini. Ha inizio con questa opera quello studio del Settecento letterario italiano che rimarrà l'argomento prevalente della sua attività di studioso. Impegno coronato in una delle sue opere più importanti Il Settecento, pubblicata da Vallardi nel 1929 e nuovamente stampata fino al 1973, per la quale otterrà riconoscimenti dall'Accademia Nazionale dei Lincei e dall'Accademia d'Italia.
Dal 1928, su invito di Giovanni Gentile, iniziò a lavorare nella redazione dell'Enciclopedia Italiana.
Nel 1939 fu nominato ordinario di letteratura italiana nell'Università di Catania ove rimase fino al 1950 quando, a settantacinque anni, si ritirò dall'insegnamento.
Oltre ai lavori di storia letteraria, di gran lunga prevalenti, Natali pubblicò nel 1903, in collaborazione con Eugenio Vitelli, una fortunata Storia dell'arte, ristampata sino al 1927. Nella sua produzione sono presenti anche componimenti poetici: Le Api. Cento e più epigrammi, Nuovi epigrammi, Liriche brevi e memorialistici: Ricordi e profili di maestri e amici.
Morì novantenne a Roma nel 1965.
Opere
Torquato Tasso filosofo del bello, dell'arte e dell'amore, Roma, Tip. dell'Unione cooperativa, 1895.
Un poeta maceratese. Memoria su la vita e le opere di F. Ilari con appendice di lettere inedite d'illustri italiani, Macerata, presso l'Autore, 1898.
La mente e l'anima di Giuseppe Parini, Modena, Libr. edit. G. T. Vincenzi e nipoti, 1900.
Le Api. Cento e più epigrammi, seconda edizione, Melfi, A. Liccione, 1902.
Storia dell'arte, con Eugenio Vitelli, Torino, Editrice nazionale, 1903.
↑Antonio Labriola, in "Ateneo Veneto", anno 27, vol. 1, fascicolo 2, marzo-aprile, 1904. Catalogo Opac SBN.
↑Giulio Natali ed Eugenio Vitelli, Storia dell'arte, ad uso delle scuole e delle persone colte. Vol. I e II, Sesta edizione ampliata e riveduta. Torino, Sten Edit. Tip., 1927.