Początki kariery
Od wczesnych lat dziecięcych marzyła o karierze tancerki. Zaczęła tańczyć w wieku trzech lat i uczyła się tańca w szkole baletowej w Houston. Z tysiącem dolarów od ojca, opuściła rodzinny Teksas i przeniosła się do Nowego Jorku, gdzie zdała egzamin do prestiżowej School of America Ballet i uczyła się u George’a Balanchine’a. Poznała co znaczy dyscyplina zawodowa.
Zainspirowana przez nauczycielkę dramatu Ruth Denney w szkole średniej Lamar High School w Houston, od 1964 studiowała teatr w Trinity University w San Antonio w stanie Teksas, lecz stęskniona za domem przeniosła się do Nowego Jorku, by studiować balet w American Ballet Theater, i zamieszkała w hotelu dla kobiet Barbizon. Podczas studiów uniwersyteckich w Houston kilkakrotnie zwyciężała w konkursach piękności. Potem rozpoczęła karierę sceniczną wraz z amatorską trupą teatralną i występowała na Broadwayu w spektaklach takich jak West Side Story, Mężczyźni wolą blondynki (ang. Gentlemen Prefer Blondes), Bye, Bye Birdie i Peg, odwiedzając Boston, New Jersey i wreszcie Nowy Jork.
W 1973 podjęła pracę jako modelka reklamująca szampon Breck. Nieco później swoim wizerunkiem promowała zapach perfum Max Factor, szampon Wella, Martini, McCallsa, Epris, Kmart i pastę do zębów Rembrant Toothpaste.
Kariera ekranowa
Początkiem kariery kinowej była postać modelki w komediodramacie Larry’ego Peerce’a Żegnaj, Kolumbie (Goodbye, Columbus, 1969) z Ali MacGraw, a potem została obsadzona w niewielkiej roli dziennikarki Belindy w melodramacie sensacyjno–przygodowym Lewisa Gilberta Awanturnicy (The Adventurers, 1970) z Charles’em Aznavourem, Candice Bergen, Olivią de Havilland i Ernestem Borgnine’em. Pierwszą dużą rolą była postać żony bogatego przemysłowca, która została wplątana w intrygę i morderstwo w dreszczowcu Teda Posta Nocne zabójstwo (Nightkill, 1980) z udziałem Roberta Mitchuma. Zagrała potem narzeczoną scenarzysty w dramacie lat 30. Déjà Vu (1985) w reżyserii jej ówczesnego męża Anthony’ego B. Richmonda.
Jej przełomową rolą okazała się postać subtelnej Kelly Garrett, jednej z trzech prywatnych pań detektywów, pracujących w agencji detektywistycznej tajemniczego milionera Charliego Townsenda w serialu Aniołki Charliego (Charlie’s Angels, 1976-1981). Smith odrzuciła propozycję zagrania roli enigmatycznej agentki CIA i astronautki, dr Holly Goodhead w serii o Jamesie Bondzie Moonraker (1979) z powodu konfliktów w harmonogramie z Aniołkami Charliego.
Była na okładkach magazynów „Harper’s Bazaar” (we wrześniu 1978, w czerwcu 1979, w sierpniu 1990), „People” (w październiku 1978 i październiku 1981), „Vogue” (w lutym 1979), „Cosmopolitan” (we wrześniu 1981), „TV Guide” (w październiku 1981) i „Time” (w lutym 1982).
W 1983 od Tommy’ego Tune’a otrzymała propozycję występu w roli Edythe Herbert w broadwayowskim musicalu My One and Only, ale odrzuciła ofertę i ostatecznie zagrała Twiggy. Następnie wystąpiła jako Sally Cary Fairfax, pierwsza miłość tytułowego pierwszego amerykańskiego prezydenta i żona jego najlepszego przyjaciela w nominowanym w sześciu kategoriach do nagrody Emmy miniserialu wojennym CBS Jerzy Waszyngton (1984). Kiedy w Anglii dostała rolę legendarnej angielskiej pielęgniarki w biograficznym dramacie NBC Florence Nightingale (1985), prasa była pewna wątpliwości, czy Jaclyn sobie poradzi z tą postacią angielskiej pielęgniarki z epoki wiktoriańskiej.
Po otrzymaniu w Stanach Zjednoczonych tytułu królowej miniserialów rozpoczął się nowy etap znaczony sukcesami. Powodzeniem cieszyły się role głównych bohaterek w adaptacjach telewizyjnych NBC powieści Sidneya Sheldona: Gniew aniołów (ang. Rage of Angels, 1983) i jego sequelu Gniew aniołów-kontynuacja (1986), Wiatraki bogów (1988) i Danielle Steel: Kalejdoskop (1990) i Album rodzinny (1994).
Od roku 1985 firmowała produkcję strojów Sears Holdings Corporation, sprzedawanych w domach towarowych Kmart. Była brana pod uwagę we wczesnej wersji filmu 9½ tygodnia (1986) z Johnem Travoltą, zanim rolę tę ostatecznie otrzymał Mickey Rourke. W dreszczowcu ABC Tożsamość Bourne’a (1988) na podstawie powieści Roberta Ludluma u boku Richarda Chamberlaina zagrała postać Marie St. Jacques – dojrzałej, pełnej impetu kobiety, która nagle pełni rolę pośredniego ogniwa między tajemniczym nieznajomym a osobami związanymi z polityką. W 1990 znalazła się w magazynie „People” jako jedna z 50. najpiękniejszych ludzi świata.
Na duży ekran powróciła dopiero w 2003 epizodyczną rolą Kelly Garrett w kinowej wersji serialu Aniołki Charliego: Zawrotna szybkość (Charlie’s Angels: Full Throttle, 2003) z Cameron Diaz, Drew Barrymore i Lucy Liu.
W 2007 była nominowana do TV Land Award.
W 2019, po 39 latach, na planie filmowym telewizyjnego melodramatu Lifetime Random Acts of Christmas spotkała się ponownie z Patrickiem Duffym, który wystąpił gościnnie w dwóch odcinkach Aniołków Charliego – pt. Jedna miłość... Dwa aniołki (One Love... Two Angels, 1980).
