Carreira
Sua carreira começou em 2008 como participante do programa de talentos da BBC I'd Do Anything no qual ela ficou em segundo lugar. No mesmo ano, ela apareceu como Anne Egermann no musical A Little Night Music, de Stephen Sondheim.
Em 2016, Buckley apareceu em quatro séries de televisão da BBC, a adaptação de Guerra e Paz de Liev Tolstói, Taboo, The Last Post e The Woman in White. Desde então, ela estrelou os filmes Beast (2017) e As Loucuras de Rose (2018), pelos quais recebeu elogios da crítica e uma indicação ao BAFTA de melhor atriz em cinema por este último. Em 2019, Buckley estrelou a minissérie da HBO, Chernobyl, e foi reconhecida pela Forbes em sua lista Under 30 que reúne jovens que se destacaram em diversas áreas ao longo do último ano. Ela também apareceu no filme Judy: Muito Além do Arco-Íris (2019).
Em 2020, teve um papel principal como a enfermeira Oraetta Mayflower na quarta temporada da série de televisão estadunidense Fargo, do canal FX.
No final de 2021, interpretou a jovem Leda Caruso em A Filha Perdida da Netflix, performance pela qual foi indicada ao Oscar de Melhor Atriz Coadjuvante e ao Bafta. Em 2022, estrelou a adaptação teatral do musical Cabaret, em West End, Londres, onde interpretou a protagonista Sally Bowles e venceu o Laurence Olivier Award de Melhor Atriz/Musical. No mesmo ano, estrelou Men, filme de horror do diretor Alex Garland e distribuído pela A24, e Women Talking, drama dirigido por Sarah Polley.
Ela recebeu ainda mais reconhecimento em 2025, por sua performance como Agnes Shakespeare no drama de época britânico Hamnet: A Vida Antes de Hamlet. Pelo papel, venceu um Globo de Ouro, um BAFTA e o Oscar de Melhor Atriz.
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