Carriera
Nel 1964, dopo la vittoria alla Milano-Sanremo, venne nominato baronetto dalla Regina Elisabetta II. Il suo più importante successo fu la vittoria del Campionato del mondo nel 1965; nello stesso anno vinse anche il Giro di Lombardia.
Simpson è ricordato soprattutto per la sua tragica morte, avvenuta durante la tredicesima tappa del Tour de France del 1967: nella salita del Mont Ventoux, in una giornata eccezionalmente calda, Simpson andò in crisi e si fermò, ma volle proseguire anche per l'incitamento ricevuto dai presenti. Dopo pochi minuti ebbe un collasso cardiaco e tutti i tentativi di rianimarlo furono inutili. In base ai risultati dell'autopsia, concause della morte furono il caldo e l'anfetamina da lui assunta per migliorare la propria prestazione. Simpson è per questo motivo considerato una delle prime vittime del doping.
Regno Unito
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