Passato professionista nel 1965, fu uno specialista delle corse di un giorno: in carriera si aggiudicò quattro classiche monumento – Liegi-Bastogne-Liegi (1967), Parigi-Roubaix (1969) e Giro delle Fiandre (1968, 1978) – guadagnandosi al contempo il soprannome di Bulldog delle Fiandre. Fece inoltre sua la maglia verde della classifica a punti al Tour de France 1970 e fu il primo a vincere sull'ormai classico finale sugli Champs-Élysées nel 1975. Fu squalificato tre volte in carriera per doping.
Diventato direttore sportivo, durante gli anni alla Telekom ha guidato sapientemente al successo corridori come Bjarne Riis, Jan Ullrich ed Erik Zabel. Riguardo agli ultimi due atleti Godefroot disse che se si potesse miscelare il talento di Ullrich con la testa e la serietà di Zabel avremmo a che fare con un nuovo Eddy Merckx. Prima della stagione 2006 Walter Godefroot lasciò la Telekom e il suo posto fu preso da Olaf Ludwig. Passò all'Astana più avanti nella stagione, su espressa richiesta del capitano Aleksander Vinokurov.
Il 25 maggio 2007 Bjarne Riis, vincitore del Tour de France 1996 e membro del Team Telekom del quale Godefroot era l'allenatore, ammise l'uso di EPO. Riis affermò che Godefroot avrebbe chiuso un occhio nell'uso di sostanze dopanti nella squadra, ma il manager belga negò l'uso di EPO nel team tedesco.
↑Scheda anagrafica di Walter Godefroot, su museociclismo.it, www.museociclismo.it. URL consultato il 16 dicembre 2010 (archiviato dall'url originale il 20 giugno 2015).